本发明涉及一种由铝磷的固体原料制备高纯无水正磷酸铝的方法，其包括步骤：S1:制备含磷、铝的溶液：向含铝磷的固体原料中加入水和浓磷酸，在加热条件下搅拌反应，析出不溶物，去除不溶物，制备得到含磷、铝的溶液；S2:干燥制粉末：向所述含磷、铝的溶液中加入氢氧化铝粉末或溶液后搅拌制成混合浊液，干燥得到白色粉末；S3:煅烧：将所述白色粉末进行有氧煅烧，得到无水正磷酸铝。本发明解决了锂磷铝石尾渣的固废问题，而且将含磷铝的固废综合利用到高纯无水正磷酸铝的制备中，在解决上游锂产业提锂渣的处理问题的同时，也为下游磷酸铝生产厂家提供了降低生产成本的新思路、新途径。