本发明提供了一种具有吸附存储功能的复合牙套及其制作方法，包括牙套本体，所述牙套本体由包含膜片层和吸附层的复合片层制备形成，所述牙套本体与牙齿相接触的表面为所述吸附层，所述吸附层用于吸附治疗牙齿的功能性药水，所述牙套本体背离所述牙齿的表面为所述膜片层，所述吸附层为具有亲水基团的聚氨酯。本发明复合牙套可吸附用于治疗牙齿的功能性药水，将复合牙套佩戴于牙齿上，使得功能性药水能够持续地作用于牙齿周围，对牙齿进行修复，有利于提高牙齿的治疗效果。