本发明公开了一种石墨烯/碳纳米管/二硫化镍复合气凝胶的制备方法，其是将羧酸化碳纳米管和氧化石墨烯混合后，加入十六烷基三甲基溴化铵、去离子水，超声均匀后得到混合液；往混合液中加入噻吩、正辛烷和硝酸镍，进行一次水热反应；将得到的水凝胶放入KNO3溶液中，进行二次水热反应，冷却后再经过滤、洗涤和冷冻干燥；在氩气气氛中热裂解，制得石墨烯/碳纳米管/二硫化镍复合气凝胶。本发明在石墨烯层片之间插入碳纳米管，通过自组装形成三维多孔纳米结构网络，并且以噻吩作为二硫化镍的硫源和三维多孔纳米结构网络的交联促进剂，硝酸镍作为二硫化镍的镍源，从而提高材料的电化学性能，该材料有望应用于超级电容器中电极材料的制备。