本发明涉及一种高韧性Fe-Al-Cr涂层及其制备方法，属于Fe-Al金属间化合物的制备领域。该涂层厚度为20~30μm，涂层与基体间为冶金结合，其中涂层表面Fe含量为60~65wt%，沿表面深度方向梯度上升至90~95wt%；涂层表面中Al含量为0~5wt%，沿表面深度方向含量先梯度上升至20~30wt%，继而随深度增加Al含量梯度下降至0~5wt%；涂层表面中Cr含量为30~40wt%，沿表面深度方向梯度下降至0~10wt%。上述涂层采用离子溅射沉积技术制备，选用铁铝铬合金丝作为靶材。其中靶材为网状圆盘结构，直径为10cm，其成分配比为Al：4~6wt%、Cr：15~25wt%，余量为Fe，丝材直径为1.0~1.5mm，网材孔径为10~14目。本发明的涂层具有较高的韧性，且韧性沿表面深度方向连续梯度下降，期间无突变点。