本发明公开了一种晶粒尺寸可控的类固相VOCs降解高硅ZSM‑5分子筛的制备方法，包括：（1）将硅源、碱源、模板剂、ZSM‑5分子筛晶种与水混合，形成凝胶；（2）将步骤（1）中所述凝胶置于反应釜中于进行水热处理，反应结束后，进行固液分离、洗涤、干燥、焙烧得到分子筛原粉；（3）将步骤（2）所得分子筛原粉置入铵盐溶液中进行离子交换，以得到铵型ZSM‑5分子筛，然后焙烧得到HZSM‑5分子筛；不仅提高了产品单釜收率、降低了生产成本，同时减少了母液废水的排放，实现了分子筛绿色合成路线；所制备的ZSM‑5高硅分子筛产品具有特殊的球状外观，将其应用于VOCs降解中具有吸附量大、疏水性能强、易再生等特点。