本发明涉及一种高韧性石墨烯/PET复合膜组合物，该高韧性石墨烯/PET复合膜组合物由以下重量份的原料制成：PET62‑65重量份，增韧剂7‑11重量份，石墨烯3‑5重量份，纳米水滑石14‑17重量份，分散剂1‑5重量份，双阳离子离子液体型表面活性剂2‑7重量份，氨基硅烷偶联剂0.1‑1重量份。本发明技术方案中的增韧剂和石墨烯能共同提高PET膜材料的拉伸强度和断裂伸长率，而纳米水滑石与石墨烯能共同提高PET膜材料的阻隔性能。制得的成品可应用于食品包装、药品包装、航空航天等对膜材料有高阻隔特性要求的领域。本发明的方法操作简单、易行，易于工业化生产。