本发明公开了一种钛酸锂复合材料及其制备方法、纽扣电池及其制备方法，涉及电池技术领域。该钛酸锂复合材料的制备方法包括将二氧化钛、氢氧化锂及钼酸铵混合搅拌均匀后得到混合溶液；将混合溶液在氮气环境下进行微波水热处理后得到钛酸锂复合材料。该方法中由于钼离子与钛离子的半径很接近，因此通过钼离子的加入可取代钛离子在钛酸锂中的位置。同时，通过氮气的通入进行微波水热反应，可利用氮原子取代锂离子或钛离子的位置，通过掺杂化学性能优异的离子取代锂离子或钛离子可有效地提高钛酸锂的导电性和电化学性能。