本发明公开了一种Fe3O4准立方体颗粒/多层石墨烯复合材料的制备方法。包含以下步骤：量取体积比为8:2的DMF和蒸馏水，混合后作为混合溶剂；加入膨胀石墨，超声处理3小时得到多层石墨烯混合溶液；在混合溶液中加入尿素和无水醋酸钠，搅拌5～10分钟；再加入铁粉和稀硝酸，将溶液在70～90℃下水浴搅拌5～10小时，得到四氧化三铁颗粒；取出反应物分别用酒精和蒸馏水离心清洗3次，在60℃烘箱中烘干12小时得到干燥的Fe3O4准立方体颗粒/多层石墨烯复合材料。所制备的四氧化三铁颗粒大小约为50～200nm，呈准立方体形。本发明工艺简单，材料来源广泛、成本低廉。制备的复合材料在新型传感器材料、锂离子电池、光催化剂器件、磁性材料、颜料、医学和生物工程等领域具有良好的使用价值。