本发明公开了一种磨粒/氧化铝核壳结构的复合磨粒及其制备方法和应用。一种磨粒/氧化铝核壳结构的复合磨粒，该复合磨粒内核选自作为磨粒的金刚石、碳化物等，外壳为氧化铝包覆层。制备时，首先将预处理后粉体加入到一定pH值的缓冲液中，超声分散1h后，升温至50～80℃；然后，将包覆物前驱体配制成0.05～0.4mol/L的溶液，逐滴加入到缓冲液中并剧烈搅拌，并保持pH值恒定；最后，将反应物分离后经120℃烘干24h，300～550℃热处理1h以上，得到磨粒/氧化铝核壳结构复合磨粒。本发明可增加磨具基体对磨粒的把持力，有效解决磨粒的脱落问题，提高磨粒的利用率和磨具使用寿命，同时，可显著提高磨粒的分布均匀性。