本发明公开了一种改变双层石墨烯耦合性的方法及双层石墨烯，涉及石墨烯技术领域。本发明的改变双层石墨烯耦合性的方法包括以下步骤：提供石墨烯样品和衬底，所述石墨烯样品为双层石墨烯，将所述石墨烯样品转移至所述衬底上，形成结合体；将所述结合体放入装有溶剂的密闭容器中加热至预设温度，并保持预设时间，其中所述结合体在所述密闭容器中的位置高于所述溶剂的液面；降温处理，即得目标石墨烯产物。本发明解决了现有技术中制备不同堆垛关系的双层石墨烯存在的步骤多、工艺复杂的问题，相对于现有技术，本发明的制备方法更加简单，且能够显著改变双层石墨烯的耦合性。