本发明的一种高效合成CsAgBr2钙钛矿的方法，首先将溴化铯、溴化银按照摩尔比1:1混合后加入三正丁基膦进行研磨，混合物由蓬松的淡黄色粉末逐渐变硬并且附着在容器壁上，随着研磨的进行，逐渐变成灰白色的粉末，用254nm紫外灯进行监测，产物亮度不再增加时停止研磨，向研磨罐中加入去离子水，继续研磨，将得到的产物用乙醇清洗后，在60～350℃真空条件下热处理3小时，得到纯相CsAgBr2钙钛矿。本发明首次通过机械研磨实现了纯相CsAgBr2的制备，同时本发明具有操作简单，方法简单，易于实现工业化生产等优点。