本发明公开了一种氧化铝/羧基丁腈复合材料及其制备方法，该复合材料包括223质量份的羧基丁腈胶乳、50～200质量份的改性氧化铝微米颗粒和2～4质量份的硫化剂。该改性氧化铝微米颗粒的制备方法为：将邻苯二酚和多胺化合物加入到三羟甲基氨基甲烷水溶液中，然后加入氧化铝微米颗粒，并以30～50℃的水浴温度，恒温反应6～10h，从而得到第一混合液；将所述第一混合液加热到50～90℃，然后加入氧化石墨烯分散液，恒温反应6～10h，从而得到改性氧化铝微米颗粒。本发明不仅具有高介电常数、高导热性能和良好的机械性能，而且操作简单、反应条件温和、成本低廉、经济环保、高效节时。