本发明提供了一种石墨烯负载四氧化三铁磁粉颗粒的制备方法，包括以下步骤：（1）将六水合三氯化铁、四水合二氯化铁和氢氧化钠，与氧化石墨烯的水溶液混合均匀，得到混合液A；（2）将混合液A置于恒温回流下进行反应，生成的氢氧化铁以及氢氧化亚铁作为核粒子逐渐生长；然后将氨水加入到反应体系中，得到混合液B；（3）将混合液B继续在恒温回流下进行反应，反应结束后得到反应液；（4）将反应液离心分离得到固体物，经洗涤、干燥，即可得到石墨烯负载四氧化三铁磁粉颗粒。本发明所得石墨烯负载四氧化三铁磁粉颗粒表现出优异的磁学性能和悬浮性，在无损检测领域具有较好的应用前景。