本发明涉及一种TC4/ZrB2纳米多层膜及其制备方法与应用。它是利用射频磁控溅射技术，首先研究在常温环境下各工艺参数对TC4/ZrB2多层膜性能的影响，找到致硬的主要因素为调制比和调制周期。然后对TC4/ZrB2多层结构进行实验设计并实验，在最佳配比：调制周期30nm，TC4和ZrB2的调制比为1:5，利用ZrB2的周期性插入对TC4内剪切带的阻碍作用，最终得到纳米硬度达22.40GPa的TC4/ZrB2多层结构薄膜。TC4/ZrB2纳米多膜具有较高硬度、高膜基结合力，低表面粗糙度以及良好高温稳定性的优良综合特性。TC4/ZrB2纳米多膜在航空航天领域以及钛合金制品表面防护等领域中将有重要的应用前景。