本发明涉及一种仿贝壳层状高强度石墨烯复合电极材料的制备方法。自然界中贝壳主要由有机/无机的微纳米多级层层组装和协同界面作用形成，展现出了优异的韧性和力学强度。受天然贝壳多级次层状结构和协同界面的启发，将氧化石墨烯(无机相)与聚苯胺‑埃洛石纳米复合材料(有机相)，通过π‑π共轭、氢键以及静电协同的界面相互作用，仿生构筑了具有高强度石墨烯复合电极材料，其拉伸强度是天然贝壳的3倍。同时其应用于全固态超级电容器中表现出优异的柔性，组装成的全固态柔性超级电容器无论是在平铺、弯折以及拉伸的状态下，还是在180度弯折5000次后均保持良好的储能稳定性，在航空航天和智能可穿戴器件等储能领域具有广泛的应用前景。