本发明属于自旋电子器件制备及表征领域，它是一种超薄膜制备、界面表征及调控集成系统及应用方法，该集成系统主要由多组多功率磁控溅射设备、原位时间分辨磁光克尔测量仪、多角度离子辐照设备，通过超高真空互联装置将上述三组设备进行集成，依次进行超薄多层膜制备、界面表征、调控。本发明可以在不破坏真空度的情况下实现自旋电子器件的高精度超薄多层膜制备、原位精确表征及界面实时调控功能，可用于研究基于超薄多层膜的界面自旋相关效应，制备具有特定磁特性的超薄多层膜。