本发明公开了一种乏燃料储存用中子屏蔽超混杂层板复合材料及其制备方法，中子屏蔽超混杂层板复合材料包括AA6061 T6态铝合金板、碳化硼增强PMR型聚酰亚胺复合材料以及碳纤维增强聚酰亚胺复合材料。本发明制备工艺流程包括：首先采用阳极氧化工艺对AA6061 T6铝合金板材进行表面粗化处理，并在其表面喷涂不同比例的B4C/PMR复合材料，然后与碳纤维增强聚酰亚胺复合材料按照不同的铺层方式进行铺设，最后使用热模压制备工艺进行固化成型，制备出具有不同10B面密度的中子屏蔽超混杂层板复合材料。通过对中子屏蔽超混杂层板复合材料的热中子屏蔽性能进行测试，测试结果表明其具有优越的中子屏蔽效果；同时，超混杂层板复合材料还具有非常优越的常温及高温力学性能。