本发明公开了一种化学气相沉积制备原子级硼薄膜的方法，包括以下步骤：将基底置于真空反应炉中，在还原性气体气氛中，升温至400～1100℃，再通入硼源气体，同时保持还原性气体流量1～200sccm，1～240min后即在基底上获得沉积硼薄膜。本发明采用化学气相沉积法，在金属基底或外延基底上通过加热分解固体硼源或高温裂解硼烷获得硼源气体，或者直接通入气体硼源，沉积得到原子级硼薄膜，从而提供了一种制备大面积硼薄膜的方法。本方法得到的原子级硼薄膜可应用于多个技术领域，包括晶体管器件、传感器和制动器。