本发明涉及一种铜锌锡硫(Cu2ZnSnS4)太阳电池吸收层的墨水多层涂敷制备方法，其包括如下步骤：(a)采用化学溶液法制备铜锌锡硫纳米颗粒并制成铜锌锡硫纳米墨水；(b)具有良好环境相容性的前驱体分子溶液墨水(含有Cu2+、Zn2+、Sn2+、S2‑的混合溶液)的制备；(c)采用旋涂法或喷涂法或刮涂法分别将铜锌锡硫纳米墨水和前驱体分子溶液墨水涂敷在衬底上，制备出铜锌锡硫预制薄膜；(d)在惰性气氛或硫气氛或硒气氛下退火制备高质量铜锌锡硫薄膜。本发明所提供的制备铜锌锡硫薄膜方法不需要昂贵的设备与原材料，且工艺稳定性好，易于大规模生产，制备的高质量铜锌锡硫薄膜可用于高效铜锌锡硫薄膜太阳电池制作。