本发明提供了一种氟硼铝酸铯铷非线性光学晶体及其制备方法和用途，所述晶体的化学式为CsRbAl2(B3O6)2F2，晶体的分子量为567.19，所述晶体的结构属于六方晶系，空间群为P‑62c，晶胞参数为a=b=6.9807Å，c=8.057Å，α=β=90°，γ=120°，单胞体积为340.02Å3。所述晶体可采用提拉法或高温熔液法生长制备得到。本发明的晶体非线性光学性能接近KBBF，能够用于Nd：YAG（λ=1064nm）激光器的逐级倍频产生短于200nm的谐波光输出。此外，本发明的晶体为单晶结构，无色透明，热稳定性好，不采用剧毒原料合成，可在空气气氛中生长，晶体层状生长习性不显著。