本发明公开了一种应力响应的多色彩变化的复合薄膜材料，复合薄膜包括50～90wt％的有机物和10～50wt％的磷酸钙纳米簇，所述有机物包括聚乙烯醇和海藻酸钠，所述聚乙烯醇和海藻酸钠的质量比为3～9:1。本发明还公开了一种制备应力响应的多色彩变化的复合薄膜材料的方法：(1)使用磷酸钙纳米簇作为无机单元前驱体，先后加入海藻酸钠水溶液和聚乙烯醇水溶液，通过乳液蒸发诱导自组装法制备各向同性的复合薄膜。本发明提供的复合薄膜现出优异的韧性，可以卷曲、折叠和具有较高的力学承载能力，具有优异的弹性。在正交偏振光系统下具有可逆的高度灵敏的色彩变化，可应用于光学器件、传感器或信息存储材料。