本发明公开了一种二阶非线性光学晶体材料及其制备方法和应用。本发明提供了一种二阶非线性光学晶体材料，其化学式为Cs3Na(H2C3N3O3)4·3H2O。本发明还提供了上述二阶非线性光学晶体材料的制备方法，包括如下步骤：将原料混合物采用水热法进行晶化，获得二阶非线性光学晶体材料；其中，所述原料混合物包括含钠化合物、含铯化合物、氰尿酸和水。本发明还提供了上述二阶非线性光学晶体材料在制备激光倍频转化器中的应用。本发明提供了一种新的二阶非线性光学晶体材料Cs3Na(H2C3N3O3)4·3H2O，其粉末倍频测试结果显示其倍频效应与磷酸二氢钾(KDP)晶体相当，是潜在的非线性光学晶体材料。